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稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的概念和發(fā)光原理
更新時(shí)間:2020-05-26瀏覽:6041次
  • 什么是上轉(zhuǎn)換發(fā)光?

斯托克斯(Stokes)定律認(rèn)為材料只能受到高能量的光激發(fā),發(fā)射出低能量的光,即經(jīng)波長短、頻率高的光激發(fā),材料發(fā)射出波長長、頻率低的光。而上轉(zhuǎn)化發(fā)光則與之相反,上轉(zhuǎn)換發(fā)光是指連續(xù)吸收兩個(gè)或者多個(gè)光子,導(dǎo)致發(fā)射波長短于激發(fā)波長的發(fā)光類型,我們亦稱之為反斯托克斯(Anti-Stokes)。

上轉(zhuǎn)換發(fā)光在有機(jī)和無機(jī)材料中均有所體現(xiàn),但其原理不同。

有機(jī)分子實(shí)現(xiàn)光子上轉(zhuǎn)換的機(jī)理是能夠通過三重態(tài)-三重態(tài)湮滅(Triplet-triplet annihilation,TTA),典型的有機(jī)分子是多環(huán)芳烴(PAHs)。

無機(jī)材料中,上轉(zhuǎn)換發(fā)光主要發(fā)生在鑭系摻雜稀土離子的化合物中,主要有NaYF4、NaGdF4、LiYF4、YF3、CaF2等氟化物或Gd2O3等氧化物的納米晶體。NaYF4是上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料中的典型基質(zhì)材料,比如NaYF4:Er,Yb,即鐿鉺雙摻時(shí),Er做激活劑,Yb作為敏化劑。本應(yīng)用文章我們著重講講稀土摻雜上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料(Upconversion nanoparticles,UCNPs)。

 

  • 鑭系摻雜稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光的發(fā)光原理

 

無機(jī)材料有三個(gè)基本發(fā)光原理:激發(fā)態(tài)吸收(Excited-state absorption, ESA),能量傳遞上轉(zhuǎn)換(Energy transfer upconversion, ETU)和光子雪崩(Photon avalanche, PA)。

 

Figure 3.稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的發(fā)光原理

 

  • 激發(fā)態(tài)吸收

激發(fā)態(tài)吸收過程(ESA)是在1959年由Bloembergen等人提出,其原理是同一個(gè)離子從基態(tài)通過連續(xù)多光子吸收到達(dá)能量較高的激發(fā)態(tài)的過程,這是上轉(zhuǎn)換發(fā)光基本的發(fā)光過程。如Figure 3(a)同一稀土離子從基態(tài)能級通過連續(xù)的雙光子或者多光子吸收,躍遷到激發(fā)態(tài)能級,然后將能量以光輻射的形式釋放會到基態(tài)能級的過程。

 

  • 能量傳遞上轉(zhuǎn)換

能量傳遞是指通過非輻射過程將兩個(gè)能量相近的激發(fā)態(tài)離子通過非輻射耦合,其中一個(gè)把能量轉(zhuǎn)移給另一個(gè)回到低能態(tài),另一個(gè)離子接受能量而躍遷到更高的能態(tài)。能量傳遞上轉(zhuǎn)換可以發(fā)生在同種離子之間,也可以發(fā)生在不同的離子之間。能量傳遞包含了連續(xù)能量傳遞(Successive Energy Transfer,SET)、合作上轉(zhuǎn)換(Cooperative Upconversion,CU)和交叉弛豫(Cross Relaxation,CR)三類。1

Figure 4.能量傳遞上轉(zhuǎn)換的三種類型

光子雪崩

“光子雪崩”的上轉(zhuǎn)換發(fā)光是1979年Chivian等人在研究Lacl3晶體中的Pr3+時(shí)*發(fā)現(xiàn)的,由于它可以作為上轉(zhuǎn)換激光器的激發(fā)機(jī)制而引起了人們的廣泛關(guān)注。該機(jī)制的基礎(chǔ)是:一個(gè)能級上的粒子通過交叉弛豫在另一個(gè)能級上產(chǎn)生量子效率大于1 的抽運(yùn)效果。“光子雪崩”過程是激發(fā)態(tài)吸收和能量傳遞相結(jié)合的過程,只是能量傳輸發(fā)生在同種離子之間。

參考論文:

 

1 Chen, G., Qiu, H., Prasad, P. N. & Chen, X. Upconversion nanoparticles: design, nanochemistry, and applications in theranostics. Chem Rev 114, 5161-5214, doi:10.1021/cr400425h (2014).

2 Yinlan Ruan, K. B., Hong Ji, Heike Ebendorff-Heidepriem, Jesper Munch, and Tanya M. Monro. in CLEO: 2013.  JM2N.5, doi:10.1364/CLEO_SI.2013.JM2N.5 (2013).

3 van Sark, W. G., de Wild, J., Rath, J. K., Meijerink, A. & Schropp, R. E. I. Upconversion in solar cells. Nanoscale Research Letters 8, 81, doi:10.1186/1556-276X-8-81 (2013).

4 Chosrowjan, H., Taniguchi, S. & Tanaka, F. Ultrafast fluorescence upconversion technique and its applications to proteins. FEBS J 282, 3003-3015, doi:10.1111/febs.13180 (2015).

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